解除手机相册同步的方法主要取决于你使用的设备和所选择的云服务或同步服务，以下是几种常见的方法：
1、使用iCloud（针对苹果设备）:
* 打开手机的“设置”应用。
* 点击顶部的“Apple ID”或“iCloud”。
* 点击“iCloud”选项。
* 关闭“照片”或“iCloud照片”的开关。
* 关闭后，系统会询问你是否删除设备上的照片或保留，选择“保留”。
2、使用Google Photos（针对安卓和苹果设备）:
* 打开Google Photos应用。
* 点击屏幕左上角的“菜单”按钮（三条横线的图标）。
* 选择“设置”或“设备设置”。
* 找到“同步”或“备份”选项，并关闭它。
3、使用第三方云服务（如华为云、小米云等）:
* 打开该云服务的同步应用或设置。
* 找到相册同步或云同步的选项。
* 关闭该功能或选择停止同步。
4、使用第三方同步应用（如Dropbox、Evernote等）:
* 打开该应用的设置或选项。
* 找到与相册同步相关的设置。
* 关闭同步功能或删除已同步的照片。
5、对于其他非主流的同步服务或设备:
* 通常可以在设备的设置或应用的设置中找到与同步相关的选项，并关闭它。
6、如果使用的是双端同步（如电脑和手机）:
* 在电脑上打开相应的同步软件或服务，并找到与手机相册同步的选项，然后取消同步。
7、如果使用的是第三方软件进行相册备份:
* 可以直接在软件设置中取消自动备份或同步功能。
8、重置设备: 如果以上方法都无法解决问题，或者你不想再使用任何形式的云同步或备份，你可以考虑重置设备到出厂设置，这将清除所有已同步的数据和设置，但请注意，这将删除所有数据，请先备份重要数据。
请注意，具体操作步骤可能因设备和所使用的服务而异，建议根据自己使用的设备和服务的具体指引进行操作，如果遇到困难，可以联系设备制造商或服务的客服支持获取帮助。